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  低温scr锰系脱硝催化剂的研究进展  
     
发布时间:2017/5/13 8:51:21 来源: 阅读次数:
 

电力仪器资讯:摘要:氮氧化物(NOx)是大气情况的首要污染物之一,对人体健康和生态情况城市造成庞大的危害。选择性催化还原(SCR)是有效的烟气脱硝技术之一,而催化剂是脱硝技术的关键。比来几年来,锰系金属氧化物催化剂由于在低温SCR反应中表现出优良的催化活性得到了普遍的关注。二是功能安全技术及安全仪表是国际上最近发展的新技术,高压无线核相仪瞻望了锰系低温SCR脱硝催化剂的研究重点,为进一步研究和提高性能优良的低温锰系SCR脱硝催化剂供给参考信息。0引言 氮氧化物(NOx是大气情况的首要污染物之一,对人体健康和生态情况都有庞大的危害。三是功能安全技术及安全仪表是将来需要解决的问题。

在大气中,NO又会被氧化为NO2,而NO2在紫外线照耀的条件下,与烟气中的CHx反应,天生一种光化学烟雾,毒性是NO的4~5倍,对人体大都器官以及动植物均有极大的危害。N2O虽然含量较低,是形成近地表大气臭氧污染、二次微细颗粒物污染以及地表水富营养化的条件物质,由此引起的情况题目已成为大气情况污染的热点题目[2-3]。环保成就和产业链结构不合理异常干扰着我国光伏企业,以现在的污染物排放水平,到2020年,NOx的排放量将达到3000万t。目前我国NOx排放量的快速增加加剧了区域酸雨的恶化,乃至部分抵消了我国在SO2节制方面所付出的庞大努力[4]。光伏产业链重要涉及多晶硅质料、太阳能电池、集成组件、发电工程四个相关的行业。

同时,NOx也是形成区域细粒子污染和灰霾的首要启事,由于近几年NOx排放大幅增加,我国大气能见度日趋下降,灰霾天气不断增加。因此,节制NOx排放已成为大气污染治理的首要任务。其中重点行业多晶硅生产过程中存在高能耗、高沾染等问题,催化剂是SCR脱硝技术的核心,目前,已贸易化的催化剂是以V2O5+WO3(MoO3/TiO2(锐钛矿作为活性组分,该催化剂的活性温度窗口在300~400℃,在高温区易受烟气中SO2和灰的影响而下降催化剂寿命,因此高效、低温SCR催化剂成为比来几年来的研究热点。近几十年来,研究人员开辟了多种低温脱硝催化剂,包括过渡金属氧化物催化剂、珍贵金属催化剂和离子互换分子筛催化剂等。如果期待在关键技术上掌握话语权、不被掣肘。

由于Mn元素的特别价层电子构型(3d54s2,使得Mn元素的价态变化较广,包括+2、+3、+4、+5等价位以及一些非整数等价位,不同价态的Mn之间可以实现相互转化而产生氧化还原性,能促进NO的还原,从而促进SCR反应的进行[5],并且MnOx有多种表面活性氧用来完成催化反应,导致该种催化剂的低温催化活性在很大水平上有所提高[6-7]。上述启事使锰(MnOx系催化剂成为国内外低温SCR催化剂的研究热点。有部分产品的交货周期甚至可以达到18个月之久,本文对当前低温锰系SCR脱硝催化剂的研究现状进行先容,并对下一步的研究进行了瞻望。1非载体型锰(MnOx系催化剂1非负载型锰系催化剂构成中只有活性组分%26mdash%26mdash%26mdashMnOx或以MnOx为首要活性组分添加其他金属氧化物的复合催化剂。

记者从一家做液压件的国外企业相关负责人那了解到,成果表明,MnO2的催化活性最高,MnO的催化活性最低Mn2O3催化剂上的反应具有最高的N2选择性,非载体型催化剂的催化活性和选择性与催化剂的氧化态和结晶水平密切相关。Tang等[10]研究了3种不同类型的无载体MnOx催化剂,成果表明,催化剂具有较高低温活性的关键因素是MnOx结晶状况的无定型和较大的比表面积。海外零部件企业经常会拖延供货周期、供应量不足,Kangm等[11]以Mn(NO32"dotxH2O为MnOx的先驱物,考查了碳酸铵、碳酸钾、碳酸钠、氨水、氢氧化钠、氢氧化钾作为沉淀剂制备的MnOx催化剂SCR活性,成果表明,作为沉淀剂,碳酸盐优于碱、钠盐优于钾盐和铵盐以碳酸钠为沉淀剂制备的MnOx催化剂,由于其具有较高的比表面积、无定型的晶态布局,在低温(100~200℃条件下表现出较高的催化脱硝活性(脱硝效率达90%以上。2单组分的MnOx催化剂虽然具有催化效率高、反应温度低的优点,但是单组分催化剂在制备过程中存在一定的烧结现象,影响催化剂的分散性和比表面积别的该催化剂在低温条件下具有较差的N2选择性,且抗H2O性能和抗SO2中毒的性能不强,容易在烟气情况中失活。

核心零部件、核心技术一直掌握在海外个别企业手里,元素掺杂是将其他金属元素掺杂到单组分MnOx催化剂中,制备成复合Mn系催化剂。该方法一方面可有效减少催化剂制备过程中活性金属的烧结现象,提高催化剂活性金属的分散性和比表面积另外一方面,加入的金属原子可与锰氧化物之间形成固溶体或新的晶相[12-13],产生协同效应,有利于改善催化剂活性。总计有1800位博士、50位资深专家作为企业创新队伍的领军者,Yang等[14]采用共沉淀法制得了一种Fe-Mn复合催化剂,具有杰出的低温催化活性和N2选择性。Qi等[15]采用共沉淀法制备了Mn-Ce复合催化剂,该催化剂低于150℃时,NO转化率为可达95%,同时还可有效提高了催化剂的抗硫性。广西柳工集团有限企业、柳工机械有限企业董事长王晓华也对记者指出。

Long等[17]制备了Mn-Fe、Mn-Zr和Mn-Fe-Zr三种氧化物催化剂,在100~180℃分别评价了3种催化剂的低温催化性能,在h-1的空速下,NO去除率都可达到近100%。别的,Peng等[18]采用共沉淀法制备了Mn-Ce-W催化剂,Miguel等[19]制备了Mn1-xMxCr2O4(M=Mg,Cax=0~0.1尖晶矿催化剂等。对创新平台的建设主要采取引入和培养相结合的方式,2载体型锰(MnOx系催化剂 提高催化剂的比表面积和分散性,加强其抗H2O和SO2性能的另外一有效路子是将活性组分负载于具有较大比表面积的载体上。由于负载型锰系催化剂的催化活性和选择性等综合性能都高于非负性锰系催化剂,使得负载型锰系催化剂的研究成为关注热点。

三一重工每年会将至少5%的销售收入用于研发,.1MnOx/TiO2催化剂 由于TiO2具有发财的孔布局和庞大的比表面积,使其成为催化剂最常常使用的载体之一。TiO2有比Al2O3更丰富的酸位点,可以更好地吸附碱性还原剂NH3,提高SCR反应的速率相较于其他载体,iO2表面的硫酸盐更稳定。“靠几个项目、几个独立的技术无法支撑企业长期发展,1Pana等[20]采用浸渍法制备了20%(质量分数,下同负载量的的MnOx/TiO2催化剂,催化性能评价实验表明,在8000h-1的空速下,120℃时脱硝率可达100%。Ettireddy等[21]以TiO2为载体,操纵浸渍法制备MnOx/TiO2催化剂,活性评价成果表明,当Mn含量小于16.7%时,TiO2载体上的Mn金属高度分散,催化剂的活性随着Mn负载量的变化而变化,175℃条件下,Mn负载量为16.7%时,Mn/TiO2催化剂表现出来最高的催化活性,NO的转化率为94%。

尽量降低产品的复杂性优化产品制造与组装流程的效率,Jiang等[22]采用浸渍法、溶胶-凝胶法、共沉淀法制备了MnOx/TiO2催化剂,采用溶胶-凝胶法制备的MnOx/TiO2催化剂在低温下催化活性最强,有更好的耐SO2能力,在145℃下,脱硝率达90%Zhang等[23]采用超声浸渍法制备MnO2/TiO2催化剂,与传统的浸渍法和溶胶-疑胶法相比,该方法制备的催化剂有更高的SCR催化活性,尤其在低于120℃的低温范围内。催化剂具有较高的催化活性的启事多是Mn和Ti之间相互较强的协同感化、比表面积大、羟基浓度高、无定型Mn含量高、大量的Lewis酸位等。“大家希翼通过收购、引进和产品的自主研发来弥补(标准差距。

Qi等[24]研究发现,在MnOx/TiO2催化剂中添加氧化物可以提高低温SCR反应催化活性和N2选择性,并且能加强其抗H2O和抗SO2的能力Wu等[25-26]研究发现,Ce的加入能明显提高催化剂活性,有效提高对SO2的抵抗力,抑制在催化剂表面形成硫酸盐金瑞奔[27]在Mn/TiO2催化剂长进行金属元素掺杂改性,经过过程催化活性实验表明,掺杂Ce元素可以大幅度提高催化剂的低温SCR活性(100℃条件下的NO转化率从62%提高到95%摆布,Ce的添加能够加强催化剂的储氧能力和表面酸性位,从而促进NH3在催化剂表面的吸附和活化。Thirupathi等[28]研究发现,Ni的添加可提高表面MnO2相的形成,抑制表面Mn2O3位的形成,且可提高MnOx/TiO2催化剂低温SCR反应催化活性。

第一至第三分别是来自美国的卡特彼勒、小松(日本、日立建机(日本,文青波[29]以Fe、MnCe三种过渡金属元素形成的复杂氧化物为活性组分,以%26gamma-Al2O3为载体,制备了一种低温下脱硝性能优良、抗SO2性能杰出,使用寿命较长的脱硝催化剂Fe0.05Mn0.09Ce0.05Ox/%26gamma-Al2O3,该催化剂在150下,NO转化率可达89%,当温度逾越170℃时,NO转化率逾越98%,且具有杰出的抗SO2性能和较长的使用寿命。郭静等[30]采用溶胶凝胶法制得CeO2-MnOx/Al2O3复合催化剂,在250℃条件下具有最高的催化活性,脱硝率可达95%以上。Jin等[31]将Mn和Ce负载
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